Θεωρείται ένας από τους κορυφαίους ερμηνευτές του λαϊκού και ελαφρολαϊκού τραγουδιού, με στιβαρή φωνή και μεγάλες διαχρονικές επιτυχίες.
Στα τέλη της δεκαετίας του ‘50 αποφασίζει να κάνει το μεγάλο βήμα και να κατέβει στην Αθήνα, όπως και τόσοι άλλοι καλλιτέχνες από τη Θεσσαλονίκη. Συνεργάζεται αρχικά με την Καίτη Γκρέυ και το 1959 εμφανίζεται στη δισκογραφία με το τραγούδι του Σταύρου Χατζιδάκη και του Χρήστου Κολοκοτρώνη «Δεν είμαι ένοχος». Ο κόσμος άρχισε να τον γνωρίζει και οι δισκογραφικές εταιρείες δεν άργησαν να τον ανακαλύψουν. Υπογράφει συμβόλαιο με την «Κολούμπια» και κάνει τις πρώτες επιτυχίες του: «Δεν με πόνεσε κανείς» (διασκευή από ινδικό τραγούδι), «Στης Αγάπης μου το Δίσκο» ή «Ηλεκτρόφωνο» (μουσική και στίχοι Μπάμπη Μπακάλη), «Φύγε φύγε» (Στράτου Ατταλίδη / Κώστα Βίρβου) και άλλες.
Το όνομά του άρχισε να γίνεται γνωστό στο ευρύ κοινό και οι μεγάλοι δημιουργοί του λαϊκού τραγουδιού άρχισαν να του εμπιστεύονται παλιές τους επιτυχίες, οι οποίες κυκλοφόρησαν σε δεύτερη εκτέλεση με τη φωνή του: «Αχάριστη» του Βασίλη Τσιτσάνη, «Πριν το χάραμα» του Γιάννη Παπαϊωάννου, «Η μπαμπέσα» του Γιώργου Μητσάκη, «Το φτωχομπούζουκο» του Μανώλη Χιώτη.
Το 1967 είναι μια χρονιά σταθμός για την καριέρα του, καθώς γνωρίζεται με τον Άκη Πάνου, ο οποίος του γράφει μερικές από τις μεγάλες του επιτυχίες: «Γιατί, καλέ γειτόνισσα» (1968), «Φέρτε το παιδί του χάρου» (1971), «Στο σταθμό του Μονάχου» (1972), «Ήταν ψεύτικα» (1972), «Μια γυναίκα» (1984), «Ασ’ τη να φύγει» (1984) κ.ά. Ο Μίμης Πλέσσας τον ανακαλύπτει, όταν τραγουδά στο κέντρο «Σου-Μου» της Ιεράς Οδού δίπλα στην Ανθούλα Αλιφραγκή και του δίνει να τραγουδήσει το «Βρέχει φωτιά στη στράτα μου» σε στίχους Λευτέρη Παπαδόπουλου, που έγραψε για την ταινία «Ορατότης μηδέν» με πρωταγωνιστή τον Νίκο Κούρκουλο. Το τραγούδι σημείωσε τεράστια επιτυχία πριν ακόμη βγει το φιλμ στους κινηματογράφους στις αρχές του 1970. Ακολούθησαν όμως κι άλλοι, πολλοί δίσκοι, με τραγούδια που έγιναν το ίδιο ή και ακόμη πιο μεγάλες επιτυχίες: «Ο παλιατζής» (1969) και «Αγάπη μου επικίνδυνη» (1969) των Αντώνη Ρεπάνη και Δημήτρη Γκούτη και «Αφιλότιμη» (1972) των Γιώργου Χατζηνάσιου και Τάσου Οικονόμου.
Σε μία περίοδο που η καριέρα του είχε απογειωθεί, ο Στράτος έμπλεξε σε μια υπόθεση ναρκωτικών, που ο ίδιος τη χαρακτήρισε πλεκτάνη. Στις 30 Μαΐου 1975 καταδικάσθηκε σε φυλάκιση 3 ετών κι εκτόπιση τριών ετών στα Ιωάννινα για κατοχή ποσότητας ναρκωτικών (χασίς). Οδηγήθηκε στις φυλακές της Τίρυνθας, όπου παρέμεινε μέχρι το Πάσχα του 1976, οπότε αποφυλακίστηκε. Η καριέρα του, όμως, είχε πάρει την κατιούσα και το καλλιτεχνικό κύκλωμα τον είχε απορρίψει.
Με τη βοήθεια του στενού του φίλου Τόλη Βοσκόπουλου, που μεσουρανούσε εκείνη την περίοδο στις πίστες, κατόρθωσε να σταθεί στα πόδια του και να επανέλθει σύντομα στο προσκήνιο με διαχρονικές επιτυχίες, όπως τα τραγούδια «Τα πήρες όλα» (1981) και «Και λέγε λέγε» (1981) των Θανάση Πολυκανδριώτη και Γιάννη Πάριου, «Άκου, βρε φίλε» (1982) των Τάκη Σούκα και Κώστα Κοφινιώτη, «Ο Σαλονικιός» (1985) και «Με σκότωσε γιατί την αγαπούσα» (1985) των Τάκη Σούκα και Κώστα Κοφινιώτη, «Εγώ ο ξένος» (1988) και «Λέγε με παλιόπαιδο» (1988) του Τάκη Μουσαφίρη.
Στις αρχές της δεκαετίας του ‘80 είχε μαζί του τη Χαρούλα Αλεξίου, η οποία έκανε τις δεύτερες φωνές. Ακολούθησε μια πολύχρονη συνεργασία με τη Μαρίνα Βλαχάκη και τα τελευταία δύο χρόνια της ζωής του πάνω στην πίστα δίπλα του ήταν η Κική Λουκά.
Ο Στράτος Διονυσίου πέθανε από ρήξη ανευρύσματος κοιλιακής αορτής το πρωί της 11ης Μαΐου 1990, σε ηλικία 54 ετών. Βρέθηκε λιπόθυμος σε σουίτα ξενοδοχείου στη λεωφόρο Συγγρού, την οποία νοίκιαζε για να παρακολουθεί, όχι μόνο τις αγαπημένες του ιπποδρομίες, αλλά και την προπόνηση των αλόγων του. Άφησε την τελευταία του πνοή κατά τη μεταφορά του στο νοσοκομείο «Ευαγγελισμός». Το προηγούμενο βράδυ είχε εμφανισθεί κανονικά στο κέντρο του «Στράτος» της οδού Φιλελλήνων, ενώ νωρίτερα είχε ηχογραφήσει τραγούδια για το νέο του δίσκο, που κυκλοφόρησε μετά το θάνατό του, με τον τίτλο «Ποιος άλλος;» και συνθέσεις του Τάκη Μουσαφίρη. Η κηδεία του ήταν πάνδημη και την παρακολούθησαν χιλιάδες θαυμαστών του στο Α’ Νεκροταφείο της Αθήνας.
